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中南大学唐有根教授团队在Adv Mater上发表最新研究成果

来源:化学化工学院 点击次数:次 发布时间:2018年05月15日 作者:刘平

本网讯  近日,化学化工学院唐有根教授团队关于TiO2钠离子电池负极材料的最新研究成果在材料类国际知名期刊Advanced Materials (IF=19.79)上正式发表,论文题目为 “Plasma-induced amorphous shell and deep cation-site S doping endow TiO2with extraordinary sodium storage performance” (DOI:10.1002/adma.201801013)。该论文由王海燕副教授、唐有根教授、澳大利亚伍伦贡大学郭再萍教授共同指导完成。中南大学为第一通讯单位,王海燕副教授为第一通讯联系人,2015级博士生何菡娜为论文第一作者。

作为脱嵌型的钠离子电池负极材料,二氧化钛已经吸引了研究者的广泛关注。但是,其较差的本征导电性及其缓慢的钠离子扩散动力学极大地限制了其电化学性能。研究表明,将材料无定形化能实现离子扩散数量级上的提升。同时,大量实验结果表明杂原子掺杂能在TiO2体相中引入缺陷和氧空位,能显著改进其本征电子电导率。然而,理论计算表明,只有当掺杂浓度足以在TiO2带隙中连续诱导产生空位带时,才能实现电子电导率的显着改善。此外,理论计算表明,深度阳离子掺杂能在更大程度上减小TiO2的带隙,导致更高的电子电导率。然而,由于掺杂原子在TiO2体相中扩散较差,致使目前报道的杂原子掺杂的TiO2材料大都掺杂浓度较低且掺杂位置仅局限在浅表的阴离子位。因此,设计合适的策略实现高浓度的阳离子位掺杂有望显著改善TiO2材料的储钠性能。

基于此,唐有根教授团队设计了一种Ar/H2等离子体辅助硫掺杂的技术。通过将二氧化钛前驱体材料在Ar/H2等离子体预先处理,在材料表面引入了一层无定形壳层(≈3nm),该缺陷丰富的无定形壳层能极大地促进了S在TiO2体相中的掺杂,并实现了随后的高浓度(≈4.68 at.%)阳离子位S掺杂。同时,有效促进了钠离子的扩散动力学过程,显著提高了材料的倍率性能。理论计算表明,高浓度阳离子位掺杂相较于阴离子位掺杂能更大程度的提高其电子电导率以及空穴迁移率。作为钠离子电池负极,该材料显示了优异的倍率性能(在50 mA g-1和10000 mA g-1下分别具有264.8和128.5 mAh g-1的放电比容量)和循环稳定性能(在6500次循环中容量保持率几乎为100%)。该工作为二氧化钛储钠材料的掺杂机制提出了新的理解,同时提出的等离子体辅助处理技术为设计先进的电池材料也提供了一种创新和通用的方法。

上述工作获得了国家自然科学基金项目(编号21671200,21571189,61664003),湖南省科技计划项目(2017TP1001),湖南省科技重大专项( 2017GK1040),中南大学创新驱动项目(2016CXS009),中南大学“升华育英计划”等基金和人才项目的支持。

唐有根教授团队近年来在基础研究领域不断取得新进展,先后在能源与材料类的国际知名期刊发表了多篇高水平代表性论文:1.EnergyEnvironmental Science(IF=29.5), 2012, 5, 6173-6179;2.Energy Storage Materials(即时IF=13.6), 2017, 8, 49-58;3.Adv. Mater(IF= 19.79), 2018, DOI:10.1002/adma.201801013;4.Adv. Energy Mater(IF=16.7), 2018, 8, 1702383;5.Nano Energy(IF=12.3), 2018, 44: 217-227,近6年来团队累计发表学术论文80余篇。


图说中南

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