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中南大学张翼课题组发布最新科研成果

来源:化学化工学院 点击次数:次 发布时间:2020年01月09日 作者:陈阳

本网讯 2019年12月20日,中南大学张翼教授团队和加州大学圣克鲁斯分校陈少伟团队在《Research》(Science合作期刊)上发布了关于单原子掺杂碳气凝胶在可充放电金属空气电池应用中的研究“Nanowrinkled Carbon Aerogels Embedded with FeNxSites as Effective Oxygen Electrodes for Rechargeable Zinc-Air Battery”。中南大学化学化工学院何庭博士和加州大学卢炳樟博士生为共同第一作者,张翼教授和陈少伟教授为通讯作者,中南大学化工院为第一通讯单位。

环境污染和能源短缺推动了可持续清洁能源技术的发展,其中可充电金属空气电池因其能量密度高、对环境影响小而受到广泛关注。开发低成本高活性的ORR/ OER电催化剂对于可充电金属空气电池的快速发展至关重要。由于金属原子利用率可达最大化以及金属原子与碳基底之间的电荷转移可达最大化,金属单原子掺杂的碳电催化剂备受研究者青睐。对于单原子催化剂,目前研究者们提出了的催化活性位点有FeN4、CoN4、CoN2C2、RuN2C2、Co-Fe、Fe-Fe、Co-Zn等。尽管金属位点的结构扭曲在碳基底中很常见,但是这种结构扭曲对催化活性的影响一直被忽视。

(a)催化剂的制备示意图;(b)水凝胶前驱体的形貌图;

催化剂的(c-d)球差电镜图,(e)元素分布图,(f)粘附力分布图,(g)导电性分布图

水凝胶是一种纤维交织而成的3D网络结构,这种结构有助于形成纳米褶皱。所形成的纳米褶皱会导致结构扭曲缺陷的金属活性位点。张翼团队联合陈少伟团队提出了一种生物质水凝胶(如壳聚糖、明胶或琼脂)模板法来制备具有纳米褶皱的3D多孔碳气凝胶。原子力显微镜测试结果显示,结构扭曲缺陷的单金属位点成功地被分散在含纳米褶皱的碳气凝胶中。第一性原理计算表明,纳米褶皱导致的Stone-Wales缺陷FeNx位点(FeNx SW)具有非平面的空间结构。这种非平面的空间结构会导致Fe原子周围的非金属原子电子云密度发生重新分布,从而引起催化活性的改变。Stone-Wales缺陷FeNx位点的电催化ORR自由能远远低于普通平面FeNx位点。电化学测试结果表明,该催化剂对ORR和OER均具有明显的催化活性。采用纳米褶皱化的碳气凝胶组装得到的锌空气电池表现出较高的开路电压和能量密度,其循环稳定性优于商用的Pt/C-RuO2催化剂。

《Research》由科技导报社和美国科学促进会(AAAS)合作出版,定位为国际顶尖综合性期刊。《Research》是《Science》自1880年创建以来的第一本合作期刊,刊登内容主要包括:人工智能与信息科学、生物学与生命科学、能源研究、环境科学、新兴材料研究、机械科学与工程、微纳米科学和机器人与先进制造这9个交叉学科领域的最新高水平突破性原创科研成果。主编为美国明尼苏达大学崔天宏教授和西北工业大学黄维院士。


图说中南

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