本网讯 近日，中南大学物理与电子学院特聘副教授童传佳团队与北航刘利民、南加州大学Oleg Prezhdo合作团队在国际顶级期刊JACS（Journal of the American Chemical Society）上发表题为“How Hole Injection Accelerates Both Ion Migration and Nonradiative Recombination in Metal Halide Perovskites”原创学术论文。中南大学为第一完成单位，童传佳特聘副教授为独立第一作者，该研究得到国家自然科学基金以及中南大学高性能计算平台等支持。

离子迁移、空穴捕获以及载流子重组都是钙钛矿材料中非常普遍的现象，但是它们之间有何联系一直未能得到研究。鉴于此，采用含时密度泛函理论(TDDFT)及第一性原理非绝热分子动力学(NAMD)模拟，研究人员首次从理论上揭示有机无机杂化钙钛矿CH₃NH₃PbI₃相互作用。首先空穴的注入会降低迁移势垒或缩短迁移距离从而加速钙钛矿内离子迁移，离子迁移本身就会促进载流子非辐射复合重组。另一方面，空穴的注入还会增强低频电声耦合作用以及延长量子相干时间，进一步加速电子空穴对的复合。这种相互作用的根源是由于钙钛矿的“软”晶格以及其价带顶(VBM)对空穴更加敏感。后者主要是因为VBM由Pb-6s及I-5p轨道杂化贡献，而空穴的注入会引起Pb-I无机八面体的扭曲。该工作加深人们对钙钛矿内部微观动力学相互作用的理解，同时也指出在钙钛矿生长过程中应避免过高浓度的空穴。