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中南大学梁叔全、周江团队在水系锌离子电池领域取得系列研究成果

来源:材料科学与工程学院 点击次数:次 发布时间:2022年01月01日 作者:蔡圳阳

本网讯 近期,《Advanced Materials》《Progress in Materials Science》《Advanced Energy Materials》《ACS Energy Letters》《Advanced Functional Materials》《National Science Review》《InfoMat》等国际材料或能源领域顶级期刊连续在线发表了我校材料科学与工程学院梁叔全、周江教授团队在水系锌电池正负极材料及其电解质方面的系统性创新成果。基于研究成果,该团队受邀在《ACS Energy Letters》上撰写题为“Electrolyte Strategies Towards Better Zinc-ion Batteries”的焦点综述,重点阐述了锌基电池所面临的问题,系统提出电解液(质)对应的解决方案、兼容性应对策略以及展望。此外,受邀为国际材料科学顶级期刊《Progress in Materials Science》撰写长篇综述,深入分析多价离子在晶格结构中的扩散机制及其动力学影响因素,并系统论述了多价离子正极材料缺陷工程的设计原则和前沿研究,提出了前瞻性展望和建议。

图为结构设计、界面调控、电解质优化的优缺点与一体化策略的原理图

在正极方面,该团队针对其能量密度低的问题,提出协同储能机制和相界调控增强储锌能力,开发出高电压高容量锌电池正极材料。该团队研发了一种新型有机(乙二胺)-无机(氧化钒)杂化正极材料C2H8N2V7O16,乙二胺的嵌入增大了钒氧化物层间距,弱化离子层间强静电力,提高Zn2+迁移率。同时,乙二胺作为二齿螯合配体参与Zn2+的存储,提供更多的储能位点。其协同储能机理使得该材料在5A g-1下可以循环10000圈,并提供较高的工作电压。团队还发现相比于单一化合物,两相Na0.5K0.5VO材料相界的存在可以吸附大量的Zn2+和H+,构筑更快的离子迁移通道,创新性提出界面吸附-嵌入机制理论,大幅度提升其储锌性能。相关研究成果分别发表在《Advanced Materials》《InfoMat》上。

在负极方面,该团队针对金属锌负极面临的枝晶、腐蚀等难题,提出晶面择优取向和表面重构策略,实现均匀和快速的锌沉积/迁移动力学过程。该团队通过大变形轧制开发了一种暴露更多(002)面择优取向的新型锌负极材料Zn(002)。(002)晶面表现出更均匀的界面电荷密度、更大的Zn2+的吸附能、更高的吸H能垒和更低的脱锌损失能,有效地抑制枝晶、氢气以及其他副反应,实现稳定可逆的电化学行为。同时,该团队开发一种绿色、无污染铈基稀土转化膜表面重构技术,有效防止腐蚀微电池反应的发生及其副产物的生成,实现对锌负极腐蚀和枝晶生长的抑制,获得了能长期稳定循环的锌离子电池。《Advanced Materials》《Advanced Functional Materials》发表了相关成果。

在电解质(液)和隔膜方面,该团队研发出超低活性水的胶体电解质和功能性隔膜,有效解决水系锌电池面临的枝晶、腐蚀和溶解等瓶颈,实现锌电池长期室温搁置和稳定循环。该团队率先提出基于无机坡缕石粘土材料的胶体电解质代替高活性水的液态电解液,创造性提出双边保护机制,补偿弱化溶剂化鞘机理,有效解决正负极溶解、腐蚀以及活性水参与的寄生副反应等问题。在此基础上,该团队研制出一种功能型无机膨润土胶体电解质,实现对Mn离子增浓/稀释调控,激发更多的两电子Mn4+/Mn2+沉积/溶解反应,并对锌负极有较好的保护作用;研发了一种无机锌离子导体半固态电解质,构建了固-液混合锌离子传输通道,实现了对钒溶解和穿梭效应的遏制。团队还探索了Mg2+电解液添加剂对抑制析氢、使锌均匀成核沉积以及抑制锌枝晶生长的影响。此外,该团队从界面热力学的角度建立了电解液中阳离子类型与正极电极电位关系,发现含高价阳离子的电解液可以增加界面双电层中电极表面的电荷密度,进而提高正极侧的电极电位,并通过胶体电解质策略降低水溶剂的活性,实现了高电压锌锰电池的稳定循环。在隔膜方面,该团队研制出超薄聚丙烯腈(PAN)功能性薄膜作为水系锌离子电池隔膜,富含氰基的PAN隔膜能够引导锌离子有序迁移。

基于以上研究策略,该团队提出了一种新型电解质与金属锌负极的一体化三维电极系统(AIO),集成了结构设计、界面调控、电解质优化等常规锌负极改性策略的优点。AIO一体化电极相比于在液态电解液中的三维锌负极有着更优异的锌沉积/剥离稳定性和全电池电化学性能,研究成果发表在国家领军期刊《National Science Review》。

据悉,上述研究成果中中南大学均为第一单位,团队成员为通讯作者。近3年来,该团队在国家自然科学基金重点项目、面上、青年和湖南省杰出青年基金、湖湘青年英才等项目的持续支持下,在水系锌离子电池领域取得了多项重要研究成果。


图说中南

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