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中南大学刘敏团队发表电子局域化电还原CO2成果

来源:物理与电子学院 点击次数:次 发布时间:2023年03月21日 作者:李红梅

本网讯 近日,中南大学物理与电子学院刘敏教授、北京航空航天大学孙轶斐教授和慕尼黑大学Emiliano Corté在国际顶级刊物《先进材料》(Advanced Materials)上发表了题为“不对称配位Ca位点诱导电子局域化电还原CO2为C0(Asymmetric Coordination Induces Electron Localization at Ca Sites for Robust CO2 Electroreduction to CO)”的研究论文。刘敏等开发出一种O掺杂策略,通过Ca单原子 (Ca-N3O)的不对称配位将电子局域化,从而增强CO2还原性能。中南大学为该项研究成果的第一完成单位,物理与电子学院王其忧博士为论文第一作者,刘敏教授、北京航空航天大学孙轶斐教授和慕尼黑大学Emiliano Corté教授为共同通讯作者。

电荷局域化Ca单原子的制备及其球差电镜图片

作为实现“双碳”目标的重要技术之一,电催化二氧化碳还原反应(CO2RR)在近年来受到越来越多的关注。单原子催化剂(SACs)具有明确的活性位点和最大化的原子利用率,被认为是电化学CO2RR制CO的高效催化剂。传统SACs用于CO2RR领域的研究极为受限,因为存在严重的析氢(HER)和CO毒化问题。与传统SACs相比,主族SACs可以有效抑制中间产物*H和*CO的吸附,因此在电化学CO2RR制CO应用中显示出优异的前景,但主族SACs在将CO2活化过程中能力欠佳。针对这一问题,研究团队开发出一种O掺杂策略,通过CaSAC的不对称配位(Ca-N3O)将电子局域化,从而增强了CO2的活化。理论计算表明,Ca-N3O的不对称配位可有效改善Ca位点周围的电子局域化,从而促进*COOH的形成。X射线吸收精细光谱揭示出Ca-N3O的结构,由一个O原子和三个N原子与Ca原子配位。利用原位全反射红外光谱,可进一步证明Ca-N3O对*COOH形成的促进作用。因此,Ca-N3O催化剂在H型电解池中表现出高达15000 h-1的转换频率(TOF)新纪录,并在流动池测试中显示出-400 mA/cm2的高电流密度,和超过90%的CO选择性(FE)。此外,即便在30%的稀CO2浓度条件下,Ca-N3O催化剂仍可保持超过90%的选择性,为面向CO2RR应用提供了可行路径。该研究契合国家双碳战略目标,为设计高活性和高选择性电催化CO2RR材料提供了新思路,促进了CO2RR技术的进一步发展。

该研究获得了国家重点研发计划、国家自然科学基金、湖南省杰出青年基金、湖南省重点研发项目、粉末冶金国家重点实验室以及中南大学高性能计算公共平台的支持。

                                                                                                           

                                                                                                                一审:于涛 二审:唐潇珺 三审:李殷


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