本网讯 近日，中南大学物理学院童传佳、何军团队及国内外学者在国际高水平著名期刊《美国化学学会能源快报》（ACS Energy Lett.）上发表了题为“二氧化锡/钙钛矿界面自钝化（Self-Passivation at the SnO₂/Perovskite Interface）”的原创学术论文。中南大学物理学院为该项研究成果第一完成单位，联培硕士生王凯平为第一作者，童传佳特聘副教授为唯一通讯作者。中南大学物理学院本科生董雪和袁纪哲为参与作者。河南大学物理与电子学院闻波副教授、美国南加州大学Oleg V. Perzhdo教授为该项目重要指导专家。该研究得到国家自然科学基金、湖南省自然科学基金以及中南大学高性能计算平台等支持。

自2009年钙钛矿电池首次亮相以来，其光电转化效率从最初的3.8%升到27%，但始终面临一个难题：电子传输层与钙钛矿材料之间的界面缺陷（如原子排列错位、化学键断裂产生的悬空键以及缺陷）会严重降低电池效率和寿命。尽管基于二氧化锡（SnO₂）的钙钛矿电池效率已突破26%，但其界面仍存在一些缺点：SnO₂表面缺陷比传统材料TiO₂更多，且SnO₂与钙钛矿两者间的能级差（导带偏移）高达0.8 eV，如此高的导带偏会降低电池的开路电压，但这些缺点似乎并未显著拖累性能。

良性碘空位钝化界面间隙态的态密度图及示意图

通过第一性原理计算，研究团队发现钙钛矿材料（CH₃NH₃PbI₃）和SnO₂界面存在一种特殊的碘空位缺陷。与常规有害缺陷不同，这种空位表现出了一些优势：（1）这种碘空位没有引入额外的有害的深能级缺陷，一般来说，深能级缺陷会引起非辐射复合增强进而引起电池效率下降。（2）它能够有效钝化悬空键和SnO₂一侧的氧空位（V_O）和锡空位（V_Sn）等常见缺陷引入的较深的间隙态。（3）离子迁移原先被报道是钙钛矿太阳能电池稳定性差的重要原因，但是以往被广泛报道的碘离子迁移在这种碘空位的存在下不容易发生。（4）和完好的CH₃NH₃PbI₃/SnO₂界面相比，这种良性碘空位通过减少非绝热耦合（NAC）和降低电子−振动相互作用，提高了电子注入和载流子寿命。

过去认为SnO₂的高缺陷和过大导带偏移是短板，但研究表明，界面上的良性碘空位能主动修复部分缺陷（自钝化），将劣势转化为优势。这解释了为何SnO₂基钙钛矿太阳能电池效率高的原因，并为设计新型界面提供了方向——调控特定缺陷类型可能比完全消除缺陷更有效。

（一审：高源鑫 二审：王轩 三审：李殷）