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中南大学刘敏团队发表电催化制一氧化碳研究成果

来源:物理与电子学院 点击次数:次 发布时间:2022年09月14日 作者:蔡超

本网讯 近日,中南大学物理与电子学院刘敏特聘教授团队与慕尼黑大学合作者共同在国际顶级刊物Angew. Chem. Int. Ed.上发表了题为“杂原子诱导局部化电场促进宽电势窗CO2电还原到CO(Heteroatoms Induce Localization of the Electric Field and Promote a Wide Potential-Window Selectivity Towards CO in the CO2 Electroreduction)”的研究论文。我校蔡超博士后为论文第一作者。我校田晨,刘敏教授,慕尼黑大学Emiliano Cortés教授为共同通讯作者。

利用电催化技术将二氧化碳转变为其他附加值的产物是一种非常具有吸引力的清洁技术手段,但是其目前催化剂面临着低活性、低选择性与低效率的问题。Ag基催化剂有着较高的活性,但是其反应选择性较低、电势窗口小。控制催化剂表面的中间产物(Ag-COOH)的吸附状态,是实现高CO选择性的重要途径。理论计算表明,Sn原子的引入,可以构造强的局域电场,降低其近邻原子Ag-COOH的形成能,提高Ag-H的反应势垒,进而保证高的CO产率。

Ag/Sn合金的局域电场表征

利用差分相衬扫描透射电子显微镜(DPC-STEM)技术对Sn引起的Ag/Sn合金局域电场状态进行表征,在Sn的周边,明显引起电场的增强与方向的改变。原位红外与拉曼技术对其进行表征证明这种强的局域电场能够有效促进Ag/Sn合金表面CO的形成;且其表面的活性位点具备超高的可逆性,证明催化剂的耐久性突出。这种优势保证了Ag/Sn合金催化剂在极宽的电位范围内(-0.5 ~` -1.1 V,相对于可逆氢电极)表现出100%的CO选择性,并具有76.1%的能量效率。在流动池器件测试中表现出了突出的性能,即使在500 mA/cm2的电流密度下也能够保持98%的CO选择性和50.7%的能量效率。这种新开发的Ag/Sn合金具备一定的产业化潜力。


图说中南

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