本网讯 近日，中南大学物理学院刘敏教授在国际顶级刊物《美国科学院院报》（Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America，PNAS）上发表了题为“质子供体促进CF₄分解过程中的C‒F键活化（Promoting C‒F bond activation via proton donor for CF₄ decomposition）”的研究论文。中南大学为该项研究成果的第一完成单位，物理学院陈颖康博士为论文第一作者，刘敏教授为通讯作者。

全球变暖已成为21世纪最紧迫的问题之一。四氟化碳（CF₄）是大气中浓度最高也是结构最简单的全氟碳化合物(PFCs)，其主要的产生来源为电解铝行业。因其强温室效应（Global Warming Potential，GWP，值为7390）和极长的大气寿命（50000年）而引起了广泛关注。最近欧盟新发布的碳边界调整机制（Carbon Border Adjustment Mechanism, CBAM）法案中已将CF₄列为需要核算碳税的温室气体行列。由于缺乏有效的处理手段，大气中CF₄的浓度呈逐年上升的趋势。为了实现我国“碳达峰，碳中和”的双碳战略目标，降低温室气体对环境的影响，针对CF₄这类强温室气体的处理迫在眉睫，如何在低温温和条件下高效分解CF₄对于实现可持续发展至关重要。

热催化分解CF₄性能图

热催化水解法因其分解速度快和无有毒副产物的优势最具大规模应用的潜力，但高度对称的单碳结构和极难活化的C‒F键使得CF₄分解需要较高的温度。在这项研究中，团队提出了一种创新性策略来促进C‒F键活化，利用质子化硫酸盐（‒HSO₄）修饰Al₂O₃@ZrO₂（S-Al₂O₃@ZrO₂）催化剂，从而实现CF₄高效分解。结合原位红外光谱（in situ IR）测试和密度函数理论（DFT）模拟，本研究证明了引入的‒HSO₄质子供体对C‒F键具有强相互作用，可以进一步拉伸C‒F键，促使其活化。性能测试结果表明，S-Al₂O₃@ZrO₂催化剂在创纪录的580 °C低温下实现了100%的CF₄稳定分解，其TOF值是未改性Al₂O₃@ZrO₂的8.3倍，优于此前报道的结果。研究为在低温下实现高效C‒F键活化和CF₄分解开辟了一条新的途径，为对抗温室气体的有害影响提供了实际且有效的解决方案。

该研究获得了国家自然科学基金、湖南省科技创新计划、中南大学前沿交叉研究计划、中南大学创新驱动研究计划、粉末冶金国家重点实验室以及中南大学高性能计算公共平台的支持。

（一审：张旭 二审：王轩 三审：李殷）